“他在上世纪90年代身居台湾领导人之高位，本来有机会进一步促进两岸和平、开放交流，推动国家统一，但可惜的是，他却在个人强烈的企图心驱动下选择了一百八十度大转弯，抛出‘两国论’，追求做台湾一个小岛的‘强人’，希望成为‘台独之父’，结果不但搞垮国民党、搞垮台湾、也搞垮了两岸关系，所以他是民族的罪人。 ”郁慕明说。

李登辉于1988年接任台湾地区领导人及国民党主席，后来在任内公然鼓吹“台独”，抛出“两国论”，导致两岸关系恶化。2000年，李登辉下台，2001年被国民党开除党籍。

郁慕明认为，李登辉之所以沦为民族罪人，跟他个人的性格有很大关系，“不少人批评他面对蒋经国‘只坐三分板凳’，我觉得他只是通过这些小事来达到自己上位的目的，结果他目的达到了，这是小节，不用去评判。我激烈批评他的是他推动‘台独’、分裂国家的行为，这是大是非。”

1993年，因反对李登辉的两岸政策，郁慕明选择脱离中国国民党，参与新党的创立。在谈到这段过往时，郁慕明说：“其实，如果从小义上来说，我曾受过他（李登辉）的提拔，也可以说有‘知遇之恩’，但我当时放弃高位，选择跟他分道扬镳，因为我觉得‘道不同，不相为谋’，这是中华文化对我的熏陶，这在当下的台湾是很缺少的。”郁慕明同时表示，李登辉后来的选择和格局，跟他早年受日本文化的影响，是分不开的。

此前，郁慕明曾在接受《环球时报》采访时表示，自己跟很多人起过冲突，但“永远无法原谅的只有一个人，那个人叫李登辉”，“陈水扁我都不会太介意，贪腐是个人的品德问题，但李登辉我不能接受，他欺师叛祖，却享尽荣华富贵。很多年轻人现在看不清楚，但有一天他们长大了，认识到所有的悲惨都是这个家伙带来的，也不会原谅他。”